Caractéristiques géochimiques et isotopiques de la nappe des grès du Trias inférieur

La géochimie isotopique pourquoi faire ?

La géochimie est une discipline associée à la géologie qui a comme but d’étudier la répartition et le comportement des éléments chimiques présents dans l’environnement (roches, eaux, gaz).
La géochimie isotopique appliquée aux eaux souterraines   est la branche de la géochimie qui exploite les isotopes, dont les teneurs évoluent en fonction des conditions environnementales et des perturbations anthropiques, pour comprendre l’origine des eaux et la nature des réactions chimiques, identifier les mélanges et caractériser les échanges ou les processus mis en jeu.

Qu’est-ce qu’un isotope ?

Tout élément chimique présent dans l’environnement, qu’il soit solide, liquide ou gazeux, est composé d’atomes eux-mêmes constitués de particules du type :

Les isotopes sont des atomes qui possèdent le même nombre d’électrons et de protons mais un nombre différent de neutrons. Les isotopes d’un même élément ont des propriétés chimiques identiques mais des propriétés physiques différentes. On distingue les isotopes stables qui n’ont pas de radioactivité décelable et les isotopes instables (isotopes radioactifs ou radionucléides) dont la concentration diminue au fil du temps (désintégration avec émission de rayonnements pour se transformer à terme en isotopes stables).
Il existe un grand nombre d’isotopes différents, et leur quantité varie pour chaque élément chimique. Certains éléments n’ont qu’un seul isotope stable, tandis que d’autres en ont plusieurs. Par exemple, l’hydrogène a trois isotopes connus : le protium, le deutérium et le tritium. Le protium est l’isotope le plus abondant et représente environ 99,98 % de l’hydrogène naturel, le deutérium représente environ 0,02 % et le tritium est présent en quantités extrêmement faibles et est principalement produit artificiellement.
Les différents processus physiques, chimiques voir climatiques affectant les eaux provoquent des appauvrissements ou des enrichissements relatifs en isotopes rares. La grandeur utilisée pour caractériser les eaux souterraines   est donc la mesure d’un rapport isotopique (exprimé en pourcentage ou en partie par million - ppm) qui indique la proportion relative des isotopes d’un élément chimique dans un échantillon donné. L’interprétation pour les isotopes stables est ainsi fondée sur la valeur des écarts à un standard (δ ‰).

Applications en hydrogéologie  

Les isotopes stables de l’eau, tels que deutérium (2H) et d’oxygène-18 (18O), constituent des indicateurs naturels du cycle de l’eau et permettent d’évaluer l’altitude moyenne des aires de recharge   des nappes d’eau souterraines par les précipitations. Les précipitations sont en effet caractérisées par une signature isotopique, qui diffère en fonction de la région, de l’altitude et de la saison.
Les isotopes radioactifs naturellement présents dans l’eau, comme le tritium (3H), le carbone 14 (14C) et les radio-isotopes de gaz rares, sont utilisés pour estimer l’âge des eaux souterraines  . On parle aussi de temps de résidence c’est-à-dire le temps nécessaire à une goutte d’eau pour passer de la zone d’infiltration   à la surface du sol à l’exutoire de la nappe (exutoire naturel de type source   ou artificiel dans le cas de pompage sur un forage  ). Le temps de résidence varie en fonction de la structure du réservoir aquifère   (caractéristiques géologiques et hydrodynamiques et profondeur de la nappe).
La datation des eaux souterraines   est un bon moyen d’apprécier la vulnérabilité de la nappe vis-à-vis des pollutions ou de l’impact du changement climatique. En effet plus une eau est « ancienne » plus le débit d’écoulement dans la nappe est faible et la recharge   lente (distance à la zone de recharge   importante). La vulnérabilité de ce type de nappe réside essentiellement dans la surexploitation (volume exploité supérieur au volume de recharge  ). A contrario plus une eau est « jeune » plus la recharge   s’effectue rapidement (distance à la zone de recharge   réduite) et plus elle est vulnérable au risque de pollution et de sécheresse (changements climatiques).

• Le Tritium permet d’évaluer l’âge des eaux souterraines   récemment réalimentées (moins de 60 ans). Le tritium est produit naturellement dans l’atmosphère (teneurs naturelles aux alentours de 5 UT) mais les teneurs dans les précipitations ont augmenté à partir de 1952, suite aux essais thermonucléaires aériens (pic en 1963 à 2500 unité tritium - UT) puis diminué jusqu’en 1980 (50 UT). Depuis lors les installations nucléaires civiles continuent d’influencer les teneurs en tritium (10 à 30 UT).
• Le Carbone 14 est utilisé pour des temps de résidences compris entre quelques centaines d’années et 50 000 ans.
• Les isotopes de l’Uranium (234U/238U) permettent d’accéder à des temps de résidence très anciens, au-delà de la gamme pouvant être investiguée par le carbone 14.
• Les mesures de gaz rares dissous dans l’eau, tels que l’Hélium (He), le Néon (Ne), l’Argon (Ar), le Krypton (Kr) ou le Xénon (X^e), permettent d’estimer des temps de résidence jusqu’à un million d’années et de retrouver les températures des molécules d’eau au moment de leur infiltration  . Les gaz rares sont considérés comme de très bons traceurs en hydrogéologie   et présentent l’avantage d’être peu sensibles à leur environnement proche (grande inertie chimique). Ils n’interviennent ainsi dans aucun processus chimique, ni aucune activité biologique. Les gaz rares dissous dans les eaux souterraines   ont une origine essentiellement atmosphérique et leurs concentrations en solution sont fonction des conditions physiques qui régnaient dans la zone de recharge   pendant toute la période d’infiltration   des eaux (température, pression qui varie avec l’altitude, salinité de l’eau). Ils offrent ainsi la possibilité d’en déduire des informations importantes sur le climat contemporain de l’infiltration  .

Application à la nappe des GTI

La première étude isotopique sur le bassin de Vittel

La première étude hydrogéologique de la nappe des grès   du Trias inférieur ayant recourt aux « nouvelles » techniques isotopiques s’est intéressée au bassin hydrominéral de Vittel (Bosch et Marcé, 1974). En juillet 1972, les premières analyses isotopiques en hydrogène, oxygène et soufre ont pour but, en complément des études hydrogéologiques classiques menées sur le secteur par G. Minoux, de définir le temps de réalimentation des différentes sources et de préciser la localisation des horizons minéralisateurs (sulfates).

Des besoins d’élargir les recherches à l’ensemble de l’aquifère  

Les recherches se sont poursuivies à l’échelle régionale sur la nappe des grès   du Trias inférieur en Lorraine, avec la réalisation d’une nouvelle étude menée à partir de 1978 par les géochimistes Bernard Blavoux et Philippe Olive (1979 & 1981) du Centre de Recherche Géodynamiques de Thonon-les-Bains (Université Paris VI Pierre et Marie Curie) suite aux sollicitations de l’Agence Financière de Bassin Rhin-Meuse (actuelle AERM) et du Service Régional d’Aménagement des Eaux de Lorraine (actuelle DREAL Grand-Est).
Elle avait pour objectif la vérification du schéma hydrogéologique élaboré lors des précédentes études sur la nappe des GTI, notamment :

• Le fonctionnement général et les sens d’écoulement,
• Les vitesses d’écoulement en nappe captive  ,
• La répartition des zones salées de la nappe,
• L’effet sur la nappe captive   des exploitations intensives pratiquées dans le bassin houiller et dans d’autres secteurs dont celui de Vittel­-Contrexéville.

Les analyses isotopiques des eaux souterraines   ont porté sur 33 forages captant les « grès   vosgiens » et choisis par les demandeurs. En conclusion, il est précisé que « l’étude entreprise a permis de vérifier et de préciser la plupart des hypothèses émises antérieurement à savoir :

• Les eaux de la nappe captive   des grès   vosgiens sont très anciennes sauf immédiatement en bordure de la mise sous couverture. Leur âge varie de 1 000 à plus de 30 000 ans correspondant à des vitesses d’écoulement de 0,5 à 25 m par an ;
• Les isochrones sont en bonne concordance avec les écoulements déduits de La piézométrie  . On observe notamment que les zones d’eau salée sont des zones d’eau morte ou, tout au moins, d’écoulements ralentis ;
• Il semble exister à la bordure sud du bassin houiller des mélanges d’eaux d’âges différents qui rendent l’interprétation hydrogéologique difficile ;
• Du point de vue de l’exploitation des eaux potables on vérifie la parfaite protection de la qualité de ces eaux souterraines   vis à vis de la pollution de surface. »
  

  

  Carte de localisation des points de prélèvement. Extrait de Blavoux et Olive, 1981.

De nouvelles pistes prometteuses : les gaz rares

En 2000, Sarah Dewonck a soutenu une thèse réalisée sous la direction de Bernard Marty (CRPG Vandœuvre-lès-Nancy) ayant pour sujet la « Géochimie isotopique des gaz rares dans les roches sédimentaires et les eaux souterraines   de l’est du bassin parisien : contribution aux transferts massiques intrabassinaux ». Le travail réalisé (Dewonck, 2000 ; Marty et al., 2003) s’intéresse pour partie aux circulations hydrodynamiques dans les aquifères profonds de l’Est du Bassin parisien et en particulier à la signature géochimique des Grès   du Trias inférieur (origine des eaux, mélanges, temps de résidence). Des prélèvements ont été réalisés sur 19 forages captant les GTI localisés dans les départements des Vosges (6 points dans le secteur Mirecourt-Vittel) et de la Meurthe-et-Moselle (13 points dans le secteur Nancy-Baccarat).
La géochimie isotopique des gaz rares, couplée à l’étude des isotopes stables de l’eau et à l’activité carbone 14, a permis de préciser les caractéristiques hydrodynamiques des eaux souterraines   notamment celle des GTI et de contraindre l’époque de recharge  , les vitesses de circulation, les temps de résidence, l’origine des fluides, les mélanges éventuels ou encore les flux sous-jacents injectés dans les différentes formations sédimentaires :
« Le signal isotopique des eaux triasiques permet de déconvoluer la signature de trois composantes : atmosphérique, radiogénique et mantellique. La production radiogénique in situ dans le Trias ne permettant pas d’expliquer les concentrations en Hélium élevées mesurées, un flux exogène issu du socle, de l’ordre de 10-5 mol/m², est supposé entrer à la base de cet aquifère  . Les rapports isotopiques de l’Hélium montrent clairement la contribution de 3He mantellique. Ainsi, des fluides d’origine magmatique sont injectés dans le Trias par l’intermédiaire de transferts convectifs de grande ampleur à l’échelle de la croûte. Ces eaux se sont rechargées durant une période climatique froide, il y a environ 30 000 ans. Les paléo-températures de recharge   et les âges 14C sont en accord, puisqu’ils définissent une courbe climatique similaire à celles de la littérature. Les vitesses de circulation sont en moyenne de 2.5 m/an, mais elles peuvent chuter à 1.2 m/an au niveau de la faille de Vittel, qui semble jouer un rôle de frein dans ces écoulements ».

Carte de localisation et coupe géologique sur la partie Est du bassin parisien. Extrait de Marty et al., 2003. Les points de prélèvement correspondant aux GTI sont numérotés de 1 à 19.

Vers une meilleure prise en compte des éléments traces

En juin-juillet 2001, l’aquifère   des grès   triasiques lorrains (LTSA), a fait l’objet d’un nouvel échantillonnage avec production de nouvelles données géochimiques inorganiques incluant des éléments traces (Celle-Jeanton et al., 2009). Les résultats acquis sur les 17 points choisis (5 en Meurthe-et-Moselle et 12 en Moselle) permettent d’améliorer la connaissance des conditions de base et du fonctionnement hydrochimique de l’aquifère   des GTI : « La bonne corrélation entre les activités à ¹⁴C, la température et la profondeur le long de la ligne d’écoulement principale indique des tendances régulières vers le bas et une possible stratification de l’eau. Des traceurs non réactifs, principalement des rapports isotopiques stables ¹⁸O et ²H, ainsi que des isotopes du carbone, sont utilisés pour définir une échelle de temps pour l’aquifère  , montrant deux groupes d’eaux souterraines  , à savoir d’âge moderne et holocène, et d’âge pléistocène supérieur, avec une zone de mélange. La qualité de base est alors représentée par une large gamme de concentrations, principalement le résultat d’une interaction eau-roche dépendant du temps, comme déjà observé ailleurs dans les aquifères de grès   du Trias. Certains oligoéléments comme Lithium (Li), Rubidium (Rb), Césium (Cs), qui ne sont pas limités par des contraintes de solubilité, présentent des tendances linéaires. Lors d’un écoulement saturé en aval, la chimie est également spécifiquement caractérisée par une augmentation régulière du sodium et des chlorures (et localement des sulfates) suite à la dissolution des évaporites liée aux limites sus-jacentes ou au socle. L’aquifère   est majoritairement oxydant avec une limite redox marquée par une diminution de l’Uranium (U), à environ 40 km de l’affleurement   ».

Coupe géologique et carte de localisation sur le secteur d’étude. Extrait de Celle-Jeanton et al., 2009. Les points de prélèvement correspondant aux GTI sont numérotés de 1 à 17.

Et pourquoi pas l’arsenic pour tracer les échanges entre nappes

Dans le cadre de l’actualisation par le BRGM du modèle de la nappe des GTI en Lorraine (Vaute et al., 2013), le recours à géochimie isotopique a été proposé en ciblant plus spécifiquement la nappe captive   et sa zone d’alimentation   dans périmètre du SAGE des GTI (10 points de prélèvement lors de la campagne de 2012 dont 8 sur les GTI et 2 sur les calcaires du Muschelkalk).
Il s’agissait pour les géochimistes d’apporter de nouvelles connaissances aux modélisateurs afin de lever certaines incertitudes concernant notamment :

• L’existence et la quantification de la drainance   entre la nappe des GTI et celle des calcaires du Muschelkalk ;
• Le rôle de la faille de Vittel (hypothèse d’imperméabilité retenue pour la modélisation) ;
• Les vitesses d’écoulement depuis les zones de recharge   (confrontation possible aux résultats de la modélisation).

Localisation des points prélevés lors de la campagne de 2011 (1 point sur le périmètre du SAGE GTI et 3 hors périmètre) et 2012 (10 points sur le périmètre du SAGE GTI)

La plupart des eaux analysées ont un faciès globalement bicarbonaté – calcique (Relanges, Le Bon Pré) à calco-magnésien, avec parfois une tendance sulfatée (Bulgnéville). Les eaux, les plus minéralisées sont celles de Great Source   (nettement sulfatée) et de Norroy (tendance chlorurée-sodique).

La minéralisation de l’eau de Norroy s’explique par une contamination par des saumures du même type que celles du centre du Bassin de Paris. Cet effet est visible également de façon plus limitée dans les eaux de Mirecourt et Valfroicourt. La minéralisation de l’eau de la Great Source   a une origine différente, et provient de la dissolution de faciès évaporitiques (sulfates) présents dans les calcaires du Muschelkalk.

Les isotopes de la molécule d’eau (oxygène, hydrogène) montrent que l’origine des eaux est principalement météorique. Dans la plupart des cas, la recharge   a lieu sous un climat tempéré, et est postérieure à la dernière glaciation. Seules les eaux de Norroy et Mirecourt indiquent une recharge   sous un climat plus froid, probablement lors de la dernière glaciation.
Les isotopes du Strontium (Sr) et du Lithium (Li) mettent en évidence des processus de drainance   des eaux de la nappe du Muschelkalk vers celle des GTI. Le pôle « contaminant » issu du Muschelkalk est, d’un point de vue géochimique et isotopique, bien contraint et probablement unique. Cependant, il ne correspond à aucune des deux eaux du Muschelkalk analysées dans cette étude (caractéristiques géochimiques des calcaires du Muschelkalk très diverses d’après la base ADES).

Les eaux de la nappe des GTI contiennent des quantités significatives d’Arsenic (As), alors que celles de la nappe du Muschelkalk en sont exemptes. En se basant sur les teneurs en As, des calculs d’estimation des taux de drainance   ont été effectués. Ces derniers peuvent être importants près de la faille de Vittel, et même dépasser 50%. La valeur maximale se situe au niveau de Valleroy-le-sec. Il est possible que l’eau du Muschelkalk à Haréville puisse correspondre au pôle recherché. Cette hypothèse et ces calculs sont préliminaires et nécessitent des analyses complémentaires.

Les temps de résidence calculés d’après les analyses de carbone 14 confirment les résultats sur les isotopes de la molécule d’eau : les eaux des GTI ont des temps de résidence inférieurs ou égaux à 10 000 ans, donc postérieurs à la fin de la dernière glaciation, à l‘exception de celles de Mirecourt (15 000 ans environ) et de Norroy (autour de 30 000 ans). Les vitesses d’écoulement déduites se situent en moyenne entre 1.5 et 2 m/an au Sud de la faille de Vittel, sauf à sa terminaison Est (Valfroicourt) où les vitesses sont un peu plus élevées (entre 2.3 et 3.4 m/an). Au Nord de la faille, les vitesses estimées sont de 1.5 m/an environ pour Mirecourt, et de l’ordre de 1.3 m/an pour Norroy.

Une nouvelle campagne en 2024 pour approfondir les connaissances sur le périmètre du SAGE GTI

Dans le cadre de l’étude actuellement en cours pour l’Observatoire du SAGE GTI, porté par le Conseil Départemental des Vosges, le BRGM s’attache à mettre en œuvre courant 2024 une nouvelle campagne de prélèvement pour répondre aux perspectives soulevées par l’étude précédente (Vaute et al., 2013 ; Innocent, 2020 ; Innocent et al., 2021) avec deux axes de recherche :

• Une meilleure caractérisation des eaux des calcaires du Muschelkalk (pôle « contaminant ») d’un point de vue géochimique et isotopique permettrait de préciser et de valider la méthodologie d’identification et de quantification de la drainance   basée sur les teneurs en arsenic voire d’autres éléments traces tels que le Sélénium (Se), Strontium (Sr, rapport Ca/Sr et isotopes) et le Lithium (Li et isotopes) ;
• L’étude des eaux météoriques et/ou liées aux sols dans le secteur d’étude et la mise en œuvre d’autres chronomètres caractéristiques des temps de résidence très courts (tels que le Tritium) permettraient d’apprécier plus précisément le temps de résidence apparent (et non pas le temps de résidence réel) de la composante « recharge   » et de tester la validité et la cohérence des modèles de correction du carbone 14 utilisés.

Bibliographie

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